Au(111)面上噻吩加氢脱硫反应机理的理论研究

• 作者: 倪哲明 夏明玉 施炜 薛继龙
• 来源期刊: 高等学校化学学报
• 学科: 化学
• 关键词: 密度泛函理论 Au(111)面 噻吩加氢脱硫 反应机理
• 年，卷（期）: 2013,（10）
• 所属期刊栏目: 物理化学
• 页码范围: 2353-2362
• 页数: 10页
• 分类号: O643
• 字数: 5353字
• 语种: 中文
• DOI: 10.7503/cjcu20130385

摘要

采用密度泛函理论方法研究了噻吩在Au(111)面上的吸附模式,并探讨了其在Au(111)面上可能的加氢脱硫反应机理,对不同机理下各个基元反应的过渡态进行了筛选,得到了各个步骤的能量变化及所需活化能.计算结果表明,噻吩在Au(111)面上以S端倾斜吸附在Top位时最稳定.直接脱硫机理表明,其所需活化能较低,升高温度有利于提高脱硫反应产率,但脱硫产物较难控制;间接脱硫机理表明,脱硫反应最可能按照加氢异构方式进行,降低温度有利于脱硫反应产率的提高.随着反应的进行,噻吩环中的C-S键键长逐渐增大,键能逐渐减小,有利于C-S键断裂,具体步骤为:(1)C4H4S+H2 →α,α-C4H6S; (2)α,α-C4H6S+H2→C4H8S;(3)C4H8S+H2→C4H10+S,其中S原子的脱去步骤所需活化能最高,为反应的限速步骤.

作者信息

序号	姓名	单位	发文数	被引次数	H指数	G指数
1	施炜	浙江工业大学化学工程与材料学院先进催化材料实验室	16	105	6.0	9.0
2	倪哲明	浙江工业大学化学工程与材料学院先进催化材料实验室	128	1292	20.0	28.0
3	薛继龙	浙江工业大学化学工程与材料学院先进催化材料实验室	34	179	8.0	12.0
4	夏明玉	浙江工业大学化学工程与材料学院先进催化材料实验室	3	19	2.0	3.0