气相中Au+2催化水煤气变换循环反应的理论研究

• 作者: 张玉伟 李爽 王晓莉 王永成 马盼盼
• 来源期刊: 西北师范大学学报（自然科学版）
• 学科: 化学
• 关键词: 密度泛函 Au+2 催化 转化频率 能量跨度模型
• 年，卷（期）: 2017,（1）
• 所属期刊栏目: 化 学
• 页码范围: 65-69,78
• 页数: 6页
• 分类号: O643.1
• 字数: 2717字
• 语种: 中文
• DOI: 10.16783/j.cnki.nwnuz.2017.01.011

摘要

采用密度泛函理论中的 UB3LYP方法研究了气相中二聚体 Au+2在二重态与四重态势能面上催化 CO+H2 O→CO2+H2的水煤气变换(WGS)循环反应的机理.二、四重态势能面上各个驻点的几何构型被全参数优化,同时对过渡态进行了频率分析,并使用内禀反应坐标(IRC)方法对其进行了验证,讨论了势能面的交叉情况.运用 Kozuch 的能量跨度模型对循环反应中催化剂的转化频率(fTO )进行了计算,同时对整个反应的决速态进行了确定.结果表明,二、四重态势能面之间没有交叉点；循环反应中决速过渡态(TDTS)是2 TS34,决速中间体(TDI)是2 IM1；298.15 K下整个反应的δE=237.6 kJ·mol-1,fTO=1.440×10-29 s-1.

作者信息

序号	姓名	单位	发文数	被引次数	H指数	G指数
1	王永成	西北师范大学化学化工学院	82	125	5.0	7.0
2	马盼盼	西北师范大学化学化工学院	4	1	1.0	1.0
3	李爽	西北师范大学化学化工学院	4	1	1.0	1.0
4	王晓莉	西北师范大学化学化工学院	5	3	1.0	1.0
5	张玉伟	西北师范大学化学化工学院	3	1	1.0	1.0