摘要:
工厂运行过程产生的大量含重金属离子和有机污染物的废水,对环境和人体造成很大的危害.光催化法是一种有效、无二次污染且成本较低的水处理技术,能将有机物分解为生化性强的小分子并降低毒性,甚至完全矿化成二氧化碳和水;此外还能将剧毒的重金属转变为其它低毒或无毒形态,如可将Cr(VI)还原为Cr(III),或将As(III)氧化为As(V).传统的光催化剂往往面临效率低、重复性差等问题,限制了其实际应用.例如,二氧化钛虽然廉价、毒性低,但巨大的比表面积能使其极易发生团聚,导致活性下降.因此开发超高效光催化活性的催化剂具有重要意义.本文利用水热法合成了一种新型配位聚合物Zn(bpy)L(BUC-21)(H2L=顺1,3-二苄基咪唑-2-酮-4,5-二羧酸,bpy=4,4'-联吡啶).对BUC-21进行了包括傅里叶变换红外光谱(FTIR)、热重(TGA)、CNH元素分析和紫外-可见漫反射(UV-vis DRS)在内的系列表征,并选择Cr(VI)和四种典型有机染料作为目标污染物探究了BUC-21的光催化性能.结果表明,BUC-21在340 oC以下时能保持骨架稳定,其带隙值(Eg)为3.4 eV.紫外光照射30 min后,BUC-21对Cr(VI)还原效率可达到96%,远高于相同条件下的商业二氧化钛P25(39%).此外,BUC-21还能高效降解亚甲基蓝(MB)、罗丹明B(Rh B)、甲基橙(MO)和活性红X-3B(X-3B)等有机染料污染物,其降解速率同样优于P25.比如,在紫外光照射下,P25完全降解X-3B需要21 min,而BUC-21仅需9 min,表明BUC-21具有比P25更好的光催化活性.将BUC-21用于同时光催化还原Cr(VI)与降解X-3B反应,结果表明,较单一污染物组分而言,Cr(VI)还原效率不变而染料降解效率降低.活性物质捕捉实验结果证明,造成上述现象的原因在于Cr(VI)消耗了光生电子,抑制超氧自由基(·O2–)的生成,而·O2–是降解X-3B的主要活性物质.此外,BUC-21具有很好的耐酸耐碱性能,能在pH值为2-12范围内保持稳定,且表现出超高的光催化活性.循环实验表明,BUC-21具有良好的稳定性和重复利用性.