FeCH2+H2→Fe+CH4反应机理的密度泛函理论研究

• 作者: 徐建华 胡常伟
• 来源期刊: 原子与分子物理学报
• 学科: 化学
• 关键词: FeCH2 H2 CH4密度泛函理论(DFT)
• 年，卷（期）: 2008,（2）
• 所属期刊栏目: 研究论文
• 页码范围: 274-280
• 页数: 7页
• 分类号: O641.121
• 字数: 4718字
• 语种: 中文
• DOI: 10.3969/j.issn.1000-0364.2008.02.006

摘要

采用密度泛函理论(DFT)中的UB3LYP方法在6-311+G(2d,2p)水平上研究了五重态和三重态的FeCH2与H2反应的机理,在UB3LYP结构优化的基础上,用耦合簇理论方法UCCSD(T)在相同水平下对各驻点进行了单点能校正.结果表明,该反应在三重态和五重态上的势能面非常相似,存在两个过渡态(TS1、TS2)和两个中间体(M1、M2).反应的第一步是产生分子复合物(H2)FeCH2,其能量分别比反应物低16.6(五重态)和20.3kJ/mol(三重态);第二步是H2的加成形成HFeCH3中间体,第三步是CH4的消除反应.其中CH4的消除为整个反应的速控步骤.H-H键的活化在五重态上是不可逆的,反应将最终形成五重态产物,整个反应可放出能量300.6kJ/mol.

作者信息

序号	姓名	单位	发文数	被引次数	H指数	G指数
1	胡常伟	绿色化学与技术教育部重点实验室四川大学化学学院	15	169	7.0	13.0
2	徐建华	长江师范学院化学及环境科学系	37	96	4.0	8.0