NO在氧预吸附Ir(100)表面吸附和解离的第一性原理研究

• 作者: 何朝政 刘靖尧 淮丽媛 王会
• 来源期刊: 高等学校化学学报
• 学科: 化学
• 关键词: 第一性原理 NO解离 N2气生成 Ir(100)表面 O预吸附表面
• 年，卷（期）: 2013,（4）
• 所属期刊栏目: 物理化学
• 页码范围: 946-951
• 页数: 6页
• 分类号: O641
• 字数: 4937字
• 语种: 中文
• DOI: 10.7503/cjcu20120704

摘要

采用第一性原理密度泛函理论和周期性平板模型研究了NO在O预吸附Ir(100)表面的吸附和解离,并考察了预吸附的O对可能产物N2,N2O和NO2的选择性的影响.优化得到反应过程中初态、过渡态和末态的吸附构型,并获得反应的势能面信息.计算结果表明,NO在O预吸附表面最稳定的吸附位是桥位,其次是顶位.桥位和顶位的NO在表面存在两条解离通道,即直接解离通道和由桥位和顶位扩散到平行空位,继而发生N-O键断裂生成N原子和O原子的解离通道.此分离机理与洁净表面上NO解离机理相同,但后一种解离方式优于前一种,是NO在表面上解离的主要通道.预吸附的O原子在不同程度上抑制了NO的解离,导致桥位和顶位NO解离互相竞争.在O预吸附Ir(100)表面,N2气是唯一的产物,不会有副产物N2O和NO2的生成,与实验结果一致.预吸附的O在N/O低覆盖度下几乎不影响N2气的生成,但在较高覆盖度下则促进了N2气的生成.

作者信息

序号	姓名	单位	发文数	被引次数	H指数	G指数
1	刘靖尧	吉林大学理论化学研究所理论化学计算国家重点实验室	21	31	3.0	4.0
2	王会	吉林大学理论化学研究所理论化学计算国家重点实验室	9	47	4.0	6.0
3	何朝政	吉林大学理论化学研究所理论化学计算国家重点实验室	1	7	1.0	1.0
4	淮丽媛	吉林大学理论化学研究所理论化学计算国家重点实验室	1	7	1.0	1.0